近日，低碳院氢能（氨能）技术研究中心在材料化学领域知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上发表题为“The effect of Nafion on electrochemical nitrate reduction over CoRu alloy catalyst”的研究论文。该工作提出了电化学合成氨的溶剂化界面模型，揭示了电催化硝酸盐还原合成氨反应过程中全氟磺酸基聚合物提升钴钌合金催化剂性能的协同作用机理，为构筑高效电化学合成氨电极设计策略提供了重要理论指导。
▲研究成果发表在材料化学领域知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》
电催化硝酸盐还原反应可将水中硝酸盐污染物转化为氨，从而同步实现污染治理与资源回收，是极具潜力的绿色合成氨路径。膜电极作为电化学反应的核心部件，其催化层与电解质界面的微环境显著影响反应机理与路径。全氟磺酸基聚合物作为膜电极催化层的粘结剂，在微观尺度对催化机理和反应机制的影响规律尚不明晰。本研究采用显式溶剂模型与从头算分子动力学模拟相结合的方法，首次发现全氟磺酸基聚合物能够有效降低水分子解离能垒，促进质子供给。同时，全氟磺酸基聚合物通过与硝酸根间的轨道相互作用，显著增强了硝酸根在催化剂表面的吸附与活化。
▲全氟磺酸基聚合物选择性增强钴钌合金催化的电化学硝酸根还原合成氨
本研究提出了电化学反应界面的机理研究模型，阐明了全氟磺酸基聚合物对电质传输过程和反应机理的影响机制，揭示了离聚物-催化层界面协同作用，为膜电极界面构筑策略提供了理论支持，有望推动绿色氨合成技术与废水处理技术的融合创新，助力构建可持续的氮循环与清洁能源体系。
甘汶 第一作者
低碳院氢能（氨能）技术研究中心工程师，从事电化学合成氨与氮循环催化材料的基础研究与应用开发。在高性能催化剂设计领域，建立了基于密度泛函理论的高通量计算筛选策略，系统揭示了金属氧化物载体负载单原子催化剂的氮活化机理与选择性调控规律，实现了从理论预测到催化剂性能优化的跨越。在电催化硝酸根还原方向，聚焦催化剂-电解质界面微环境对反应路径的调控机制，致力于通过多尺度计算模拟与实验相结合的方法解析构效关系并提升电化学反应体系综合性能。累计申请发明专利10项，其中已授权3项，已一作发表学术论文8篇。
